DANIEL Samuel, FONZEU MONGUEN Cedric Karel, WU Lingnan, TIAN Zhenyu
改变ZSM-5催化剂的表面酸度对于获得所需的丙烯选择性和产率至关重要。使用了几种不同的Zr比例通过火焰喷雾燃烧和脉冲喷雾蒸发系统改性ZSM-5。在火焰中Zr与ZSM-5的相互作用影响了Zr/ZSM-5的理化性质和酸度。随着ZSM-5中Zr比例的增加, 形成了不规则纳米级Zr覆盖层,以及由于Zr和ZSM-5之间的协同作用导致的晶粒尺寸增加。表面化学分析显示,与其他样品相比,Zr改性ZSM-5(1:4)样品的晶格氧含量增加。酸度分析表明Lewis酸和Brønsted酸分布在催化剂表面弱酸和中等酸位点。然而,Zr负载量的增加降低了Brønsted酸位点的浓度,并将催化剂表面调谐为更多的Lewis酸性,促进丙烯选择性,抑制丙烯过氧化。改性ZSM-5催化剂在固定床反应器内于300-700°C和空速(GHSV) 6000 mL·g-1cat·h-1条件下测试了丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯性能。在这些催化剂中,Zr/ZSM-5(1:4) 表现出最好的丙烯产率,丙烷转化率为57.19%,丙烯选择性为75.54%,稳定性最高。这项工作提出了用Zr调节ZSM-5表面酸度的策略,可应用于ODHP等过程。